A história do Montepio está intimamente ligada à cidade de Lisboa, seu berço social e institucional. A expansão e afirmação da associação acompanharam de perto o crescimento urbano e a evolução política e social da capital.
Os primeiros encontros e assembleias realizaram-se em escolas ou em residências de associados, passando por vários endereços: Rua do Crucifixo, n.º 38 (atual n.º 125); Rua da Betesga, n.º 4; Rua da Oliveira ao Carmo, n.º 65.
Por fim, em 1864, o Montepio adquiriu um prédio na Rua Áurea (atual nº 6) para aí instalar a sua sede, o que ocorreu em 1865, permanecendo desde então no mesmo local.
A localização na Baixa Lisboeta, junto ao Terreiro do Paço, era estratégica, pela proximidade com os funcionários públicos, comerciantes e profissionais liberais que constituíam a base associativa da instituição.
Em 1897, a Assembleia Geral autorizou a compra de um edifício contíguo, a fim de acomodar o crescimento das atividades da instituição.
Em 1926, o edifício recebeu melhorias significativas, como instalação de rede elétrica, ventilação e construção de cofres e uma casa-forte em pisos subterrâneos.